近日，青科大高分子學院薛善鋒教授團隊在國際著名期刊《Chemical Engineering Journal》上（中科院JCR一區TOP期刊，影響因子13.273）發表了題為“Efficient deep-red hot exciton electroluminescent emitters with fine-tuning of excited states via locally large twisted conformation”的研究成果。高分子學院碩士研究生于源為第一作者，青島科技大學為第一完成單位和唯一通訊單位。

當前有機電致發光材料發展迅速，給受體單元結合構筑發光材料成為了一種非常實用且有效的熒光分子設計手段。對給受體結合而成的發光材料而言，發射行為的變化本質上是通過對分子激發態的調控實現的，通常給受體單元的組合可以通過對分子骨架調整或改變鍵接位置實現。盡管可以通過不同組合實現激發態的調節從而設計出性能優異的發光體，但這些調控對分子體系激發態的改變都是相對“粗糙”的，針對材料體系如何實現“手術級”精細的激發態微調仍然是一個十分艱巨的挑戰。

團隊成員圍繞有機發光分子激發態性質這一核心科學問題，在有機電致紅色熒光材料與OLED器件方面取得新進展。團隊提出了利用局部大扭曲構象設計具有微調激發態特征的紅光分子體系的策略。團隊選擇了一個基于熱激子機理設計的紅光分子骨架，在不改變分子骨架的情況下通過對分子骨架上與給體吩噁嗪單元相連的苯環進行修飾，獲得了TPAPH、TPAPHOC2和TPAPHCN三個深紅光發射分子。由于三個分子都存在獨立于分子骨架之外的局部大扭曲構象，因此可以實現修飾基團對分子激發態影響的最小化。最終三個分子在理論模擬和實驗測試中均表現出了相近的激發態特征?；赥PAPH、TPAPHOC2和TPAPHCN制備的OLED器件的電致發光峰位分別為660、669和647 nm，CIE坐標分別為(0.68, 0.32)，(0.69, 0.31)和(0.66, 0.34)，均屬于深紅光發射范圍。其中基于TPAPHCN制備的OLED器件外量子效率達到了6.0%，為目前外量子效率最高的非摻雜紅光熱激子器件。該成果為調控分子激發態特征、設計熒光分子體系提供了一種可行策略。局部大扭曲構象設計熒光分子體系的思想具有簡便、易實現的優勢，可以在保證熒光分子光色相近的情況下充分挖掘分子骨架的潛力。這種設計理念為未來有機熒光材料體系的擴展提供了一個很好的思路，同時也展示出其在OLED應用領域的巨大價值。

文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.136048

本工作得到了國家自然科學基金、山東省自然科學基金、山東省高等學校青創人才引育計劃團隊建設、吉林大學超分子結構與材料國家重點實驗室開放課題等項目的資助。