近日,化學院詹天榮教授課題組在海水電催化氧化領域取得新進展。相關成果以“Partial Sulfidation Strategy to NiFe-LDH@Fe Ni2S4Heterostructure Enable High-Performance Water/Seawater Oxidation”為題發表在國際一流期刊Advanced Functional Materials上(中科院一區TOP期刊,影響因子18.808)上?;瘜W院2019級碩士研究生譚磊為第一作者,詹天榮教授為獨立通訊作者,青島科技大學為第一完成單位和通訊單位。

海水約占全球水資源的96.5%,被認為是水電解制氫工程取之不盡的原料。然而海水電解的最大挑戰來自Cl-的氧化和及其對催化劑的腐蝕?;诖?,本工作先通過控制水熱時間對泡沫鎳上生長的Ni2Fe-LDH進行部分硫化,制備了鎳鐵層狀雙金屬氫氧化物/硫化鎳鐵異質結構(Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF),該催化劑具有豐富的異質界面、良好的導電性和堿性水氧化催化活性;經2000圈CV活化后,后催化劑post-Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF表面形成了可以排斥氯離子到達催化劑的活性位點硫酸鹽層,使該后催化劑具有優良的耐氯離子腐蝕的性能。因此,在堿性模擬海水溶液中,post-Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF的析氧催化性能明顯優于未活化的催化劑Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF。當達到100 mA cm?2的電流密度時,前者只需要250 mV的過電位,明顯低于后者相應的電位250 mV;前者在達到50 mA cm?2的電位下,計時電流測試20 h后電流密度衰減為8%,在同樣條件下,后者運行10 h后電流密度降低約40%。
文章鏈接:https://doi.org/10.1002/adfm.202200951
該課題組一直致力于能源電催化方面的研究,前期通過可控硒化處理制備了NiSe2/Ni3Se4/NF雙相電催化劑。DFT計算表明由雙相催化劑中Ni3Se4相轉移到NiSe2相的界面電子提高了雙相電催化劑的電導率,提供了對含氧中間體適宜的吸附/解吸性能。研究發現鎳的價態、相組成及催化性能對鎳源與硒源的質量比有高度依賴性。電化學實驗表明:含有Ni3Se4相多的NiSe2/Ni3Se4/NF-1樣品有更利于OER催化性能,而含NiSe2相多的NiSe2/Ni3Se4/NF-4有更有利于HER性能,分別將它們作為陽極和陰極電催化劑用于全解水,在1.56 V的電位下就可獲得10 mA cm-2的電流密度,并表現出了優異的穩定性。
該成果發表在國際知名期刊Applied Catalysis B: Environmental(中科院一區TOP期刊,影響因子19.503)上,題目為“Controllable Synthesis and Phase-Dependent Catalytic Performance of Dual-phase Nickel Selenides on Ni foam for Overall Water Splitting”。文章第一作者為化學與分子工程學院2019級碩士研究生譚磊,詹天榮教授為獨立通訊作者,青島科技大學為第一完成單位和通訊單位。
文章鏈接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120915.
以上工作均得到了山東省自然科學基金和山東省重點研發計劃等項目的支持。